郭少军/吕刚Nat. Commun.: 独特Pt(OH)(O3)/Co(P)配位,助力Pt单中心高效稳定电解水

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开发用于阴极析氢{attr}3{attr}3228{/attr}6{/attr}(HER)和阳极析氧{attr}3135{/attr}(OER)的高效且耐用的电催化剂对于实现水分解电解槽的实际应用至关重要。目前存在的难题是OER的动力学特别缓慢,因此需要高性能催化剂来降低实际应用中的反应过电位。


近日,北京大学郭少军加州州立大学北岭分校吕刚等报道了一类高活性且稳定的OER催化剂,即分散在磷酸氢钴(CoHPO)中的单个Pt原子具有独特的Pt(OH)(O3)/Co(P)配位,具有优异的催化活性和析氧稳定性。
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长期以来,Pt作为OER的催化剂一直被忽视,因为它在测试中几乎不发生反应。在这项工作中,Pt基单中心催化剂的TOF和MA比CoHPO和最先进的Ir/C电催化剂上的Pt/C和Pt纳米颗粒高2-4个数量级,而且表现出极好的稳定性。结合一系列实验研究和密度泛函理论(DFT)计算表明,单原子Pt位点的特殊配位结构以及孤立Pt原子与周围Co原子之间的强电子耦合是电催化活性和稳定性大大增强的根本原因。
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更重要的是,催化剂还显示出卓越的HER性能,在-100 mV的过电位下TOF高达12.8 s-1Pt,大约是商业Pt/C的41倍。研究人员使用这种双功能催化剂作为阳极和阴极进一步组装了阴离子交换膜水电解槽(AEMWE),其总质量负载为0.029 mgPt  cm-2,AEMWE在1.8 V的低电池电压下达到了1 A cm-2的工业电流密度以及超过100小时的耐用性,其性能(在质量密度和贵金属利用效率方面)比商用Pt/C和Ir/C高两个数量级。
Anti-dissolution Pt Single Site with Pt(OH)(O3)/Co(P) Coordination for Efficient Alkaline Water Splitting Electrolyzer. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31406-0




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