李亚栋/叶金花/胡卓锋Angew:Mn1Co1/CN光催化剂高效催化CO2还原

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单原子活性位点催化剂在光催化CO2转化领域引起了广泛关注。然而,在光催化剂上同时设计CO2还原和H2O氧化的活性位点,并在光催化系统中结合相应的半反应仍然很困难。


基于此,清华大学李亚栋院士、天津大学叶金花教授和中山大学胡卓锋教授(共同通讯作者)等人报道了一种双金属单原子活性位点光催化剂(Mn1Co1/CN),即在氮化碳(CN)上合成了一种具有Mn和Co单原子为氧化还原活性位点的光催化剂。
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作者受自然光合作用系统的启发,制备了一种以Mn和Co单原子(Mn1Co1/CN)作为氧化还原位点的氮化碳(CN)(CN) 光催化剂。与相应的单原子光催化剂相比,合成的具有两个单原子活性位点的光催化剂在将CO2还原为CO方面表现出显着增强的性能。其中,所制备的Mn1Co1/CN的CO产率为47 μmol g-1 h-1,明显高于相应的单金属活性中心光催化剂。
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实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,在CN上构建单原子Mn位点促进了H2O的氧化。同时,在单原子Co存在下,CO2分子的C-O键长和键角增加,从而促进了CO2的活化。
此外,光电化学测量和飞秒瞬态吸收光谱(TAS)证实,在CN上引入Mn和Co单原子有助于空穴-电子分离和电荷转移。该研究结果可用于制造具有单原子活性位点的光催化剂,这些活性位点在人工光合作用中具有广阔的应用前景。
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Carbon Nitride Photocatalysts with Integrated Oxidation and Reduction Atomic Active C{attr}3225{/attr}ers for Improved CO2 Conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202206579.
https://doi.org/10.1002/anie.202206579.




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