在酸中对过氧化氢（H₂O₂）进行选择性双-电子氧还原{attr}3{attr}3222{/attr}0{/attr}（2e-ORR）是一项艰巨的任务，并且在很大程度上受到缺乏有效的非贵金属基电催化剂的阻碍。金属大循环有希望，但相对来说还没有被充分探索。需要努力促进其固有的催化活性和/或增加活性位点的表面暴露。

基于此，苏州大学李彦光教授和王璐教授、中科院福建物质结构研究所刘天赋研究员（共同通讯作者）等人报道了他们使用密度泛函理论（DFT）计算对具有不同金属中心的金属卟啉（TCPP）进行高通量计算筛选，并确定钴卟啉具有最佳的2e-ORR活性和选择性。

在文中，作者使用高通量DFT计算，筛选了32种不同种类的金属卟啉的2e-ORR反应生成H₂O₂。其中，钴卟啉被认为具有最佳的活性和选择性，理论过电位低至0.04 V。在理论预测的指导下，作者通过TCPP-Co在溶液中的自组装制备了氢键钴卟啉骨架（HOFs）。PFC-72-Co具有结构结晶度高、比表面积大、催化位点丰富等优点。

实验测试发现，PFC-72-Co可以在0.1 M HClO₄中高效稳定地生产H₂O₂，起始电位约为0.68 V，在较宽的电位窗口内对H₂O₂的选择性大于90%。此外，它的周转频率（TOF）值在0.55 V时约为10.9 s^-1，远远优于其有机或无机竞争对手，也优于最先进的酸态Pt/Pd-Hg合金。该研究展示了用于电催化的氢键金属卟啉框架，这可能会扩展这些有趣材料的潜在应用。

Theory-guided design of hydrogen-bonded cobaltoporphyrin frameworks for highly selective electrochemical H₂O₂ production in acid. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30523-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30523-0.