on style="white-space: normal; margin-bottom: 24px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">含氢化物的金属纳米簇引起了人们广泛的兴趣，因为氢化物可以转化为H0、H+或H2，并在催化方面具有巨大的潜力。目前，有关氢化金纳米簇的报道较少，特别是还没有报道过N-杂环卡宾稳定的含有氢化物的金纳米团簇。为了填补这一空白，女王大学Cathleen M. Crudden和Cao-Thang Dinh、于韦斯屈莱大学Hannu Häkkinen和东京大学Tatsuya Tsukuda等制备了一种由N-杂环卡宾稳定的氢化金纳米团簇[Au24(NHC)14Cl2H3]3+，并研究了其结构和催化{attr}3225{/attr}2还原性能。
结构表征和理论计算结果显示，该簇包含两个Au12的二聚体内核，每个内核都采用一个缺少一个顶点的二十面体形状，两个内核通过三角形面连接在一起，三角形面总共有三个氢化物。此外，该Au24H3簇在CO2的电催化还原中具有电子{attr}3132{/attr}性，电荷转移到CO2的反键pi*轨道以将CO2分子激活，进而高效催化CO2还原。研究人员进一步评估Au24纳米簇的CO2电还原活性，Au24簇在10至100 mA cm-2的宽电流密度范围内表现出高CO选择性，CO法拉第效率在10-50 mA cm-2的电流密度范围内高于90%，在100 mA cm-2时略微下降至84%。此外，Au24纳米簇在100 mA cm-2的恒定电流密度下进行了CO2还原，在超过100小时内保持约90%的CO法拉第效率和3.2 V的稳定全电池电压(无iR校正)，表明Au24纳米簇具有优异的稳定性。Heterocyclic Carbene-Stabilized Hydrido Au24 Nanoclusters: Synthesis, Structure, and Electrocatalytic Reduction of CO2. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI:10.1021/jacs.2c00789
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