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CO2电还原{attr}3134{/attr}(CO2RR)为碳中和提供了一种有吸引力的方法,但是工业级CO2电解制取甲酸盐需要高电流密度,却受到难以精确协调竞争中间体(COOH*和HCOO*)的限制。
基于此,加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、余爱萍教授和Luis Ricardez–Sandoval、华南师范大学王新研究员(共同通讯作者)等人报道了一种界面设计策略,即通过在CO2电解条件下的定制电沉积原位设计了纳米褶皱诱导的富Sn-Bi双金属界面材料,显著加快甲酸盐的生产。
对比Sn-Bi块状合金和纯Sn,纳米褶皱诱导的富Sn-Bi双金属界面材料具有显著的优点。在H型电池中实现了甲酸盐的局部电流密度高达140 mA cm-2,因为在CO2RR条件下源自纳米皱纹/皱褶的大量暴露的活性Sn-Bi双金属界面图案。
同时,通过同时抑制COOH*与CO形成的结合,并增强HCOO*与甲酸形成的结合,在较低的电位(-0.84 V vs. RHE)下获得了高达96.4%的最高甲酸盐法拉第效率(FEfromate)。
此外,实验测试发现,在宽电位窗口(-0.74到-1.14 V vs. RHE)下甲酸盐的高法拉第效率(>90%)保持了160 h的耐久性,因为在相互连接的多孔碳织物网络上生长的稳定褶皱处明确定义的表面结构,提供了加速的质量传输和电子传导性。
这种通过纳米颗粒对活性位点电子结构的操纵阐明了形态、表面结构、电子特性和反应途径之间的相关性,为提高纳米结构材料的催化性能提供了合理的设计策略。
Nano-crumples induced Sn-Bi bimetallic interface pattern with moderate electron bank for highly efficient CO2 electroreduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29861-w.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-29861-w.
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