吴凯/周雄/任鹏举JACS:单阳离子催化剂!单层CuO中的Ni阳离子用于CO氧化

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在原子水平上区分阳离子和金属单原子之间的催化特性至关重要。基于此,北京大学吴凯教授和周雄教授、中科合成油技术有限公司任鹏举博士(共同通讯作者)等人报道了他们制造了定义明确的阳离子Ni原子嵌入和支撑在单层CuO上的金属Ni原子。

在文中,作者利用扫描隧道显微镜(STM)结合非接触原子力显微镜(ncAFM)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温脱附(TPD)和密度泛函理论(DFT)计算等表征,探讨了金属和阳离子Ni原子活化{attr}3221{/attr}的氧化机理。具体而言,对Ni单阳离子催化剂上的O2解离和CO氧化进行了详细研究,发现遵循Eley-Rideal机理,证实了反应途径与所载金属原子的化学状态之间的相关性。
即使在70 K下,Ni阳离子对CO吸附也具有化学惰性,但在室温下对O2解离具有高度活性。吸附的O原子具有活性,可以将进入的CO分子从气相氧化成CO2,这遵循Eley-Rideal机制,与CuO单层负载的金属Ni原子上的Mars-van Krevelen机制以及已报道的Au和P模型催化剂不同。该研究有助于理解负载型单金属阳离子的化学性质,这在多相催化中非常重要。
Single-Cation Catalyst: Ni Cation in Monolayered CuO for CO Oxidation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c12785.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c12785.


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