含氧挥发性有机物(OVOCs)，例如，含有C=O、C-C和C-H键的丙酮是制药和包装印刷工业排放的主要污染物之一。利用Pt基单原子催化剂对OVOCs进行催化氧化去除是一种有效的方法，但对其内在机制的深入分析受到{attr}3131{/attr}物的非均匀结合方法和复杂的反应物转化过程的限制。因此，设计和合成具有统一配位键的SACs，必须深入理解这些材料的有效催化机制。近日，西安交通大学何炽和武汉理工大学余家国等将Pt原子通过不同的键合方式锚定在氧化铜载体上，从而形成不同的金属-载体电子相互作用(EMSIs)。研究人员设计合成了三种具有不同EMSI的催化剂，EMSI的强度与催化剂的性能呈正相关。具体来说，与一般支持的Pt1/CuO和批量掺杂的Pt1@CuO样品相比，具有Pt1-CuO键的催化剂表现出最强的EMSI。结果表明，Pt1-CuO SAC的EMSIs调节显著促进了其低温活性，超过800 ppm的丙酮可在210°C下被完全分解，GHSV为42000h-1。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，该EMSI将促进电子从Pt向氧化铜的迁移，产生足够的带正电荷的Pt原子，这是在低温下激活丙酮的高效位点；同时，通过Pt-O-Cu键进行的电荷再分配，将促进相邻晶格氧的激活并参与氧化，导致氧空位的循环。总的来说，这项研究仅仅通过促进SACs中的EMSIs，就可以获得催化剂性能的显著提高，这证明了性能增强并不局限于特定的底物。因此，在研究SACs时必须考虑这种EMSI，因为它们对催化作用的影响显著。Modulating the Electronic Metal-Support Interactions in Single-Atom Pt1-CuO Catalyst for Boosting Acetone Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202200763
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