背景介绍

虽然 LCBs 作为下一代储能系统具有很大的潜力，但由于放电产物 Li₂CO₃ 具有较宽的能带隙而难溶解且电绝缘，因此电池在放电和充电过程中很难产生和分解正极上 Li₂CO₃。随着多次放电后分解不完全的 Li₂CO₃ 不断积累，这会阻碍 CO₂ 与正极的接触，从而降低 LCBs 的可逆放电容量和循环性能。为了解决这一问题，需要开发高效的空气正极催化剂来加速 CO₂ 还原和释放反应动力学。近年来，人们对此类催化剂进行了广泛的研究，包括大分子复合催化剂、贵金属基催化剂、过渡金属化合物基催化剂和碳基材料催化剂。然而，金属基催化剂存在浸出效应、聚集问题、耐久性差和成本效益低等缺点。地球上丰富的低成本碳基催化剂以其较大的比表面积、高导电性和可控的形貌结构引起了人们的广泛关注。因此，显示出巨大实际应用潜力的各种无金属碳基催化剂已成功设计和开发为 LCBs 的空气正极，但其效率或稳定性需要进一步提高。因此，研究促进电池 CO₂ 还原与释放的电催化剂是非常必要。

针对以上问题，本文提出一种金属-有机框架（MOF）衍生的氮配位 Fe 单原子碳载体材料（Fe-N-C），作为 LCBs 的高效正极催化剂。由十二面体纳米颗粒组成的 Fe-N-C 催化剂具有独特的三维结构，其较大的比表面积和充足的空间，能促进电子转移和 CO₂/Li⁺ 扩散，有利于放电产物 Li₂CO₃ 的沉积，保证了电池的高容量。由于碳框架内丰富的微孔和单 Fe 原子，这不仅有利于 CO₂ 的扩散和电解质的渗透，而且有利于 Li₂CO₃ 的形成和分解，还能形成具有高催化活性的原子级 FeN_x 位点。基于 Fe-N-C 的 Li-CO₂ 电池表现出高比容量（13238 mAh g^-1）、良好的倍率性能和优异的循环性能（140 次循环）。该成果以“Atomically Dispersed Fe-Nx Species {attr}3224{/attr}in Porous Carbon Framework: An Efficient Catalyst for Li-CO₂ batteries”为题，发表在英国皇家学会期刊 Nanoscale 上。

• Atomically Dispersed Fe-N_x Species within Porous Carbon Framework: An Efficient Catalyst for Li-CO₂ batteries
  Junchao Ding（丁俊超 ，南京航空航天大学）, Hairong Xue*(薛海荣，南京航空航天大学), Rui Xiao, Yunyun Xu, Li Song, Hao Gong, Xiaoli Fan, Kun Chang, Xianli Huang, Tao Wang*(王涛，南京航空航天大学) and Jianping He
  Nanoscale, 2022,14, 4511-4518
  http://doi.org/10.1039/D1NR08354F

  

  
  

• 丁俊超 南京航空航天大学
  2019 年本科毕业于南京航空航天大学应用化学专业，2019-2022 年硕士就读于南京航空航天大学物理化学专业，以第一作者在 Nanoscale 期刊发表论文。

• 薛海荣 南京航空航天大学
  2016年获南京航空航天大学材料物理与化学博士学位。围绕能源纳米电化学开展了较为广泛的基础性研究，通过设计和开发新型功能纳米材料，将其应用于化学电源及电催化方向。迄今为止，以第一作者或通讯作者在 Advanced Energy Materials，Energy Storage Materials，Nano-Micro Letters，Journal of Materials Chemistry A，ACS Applied Materials & Interfaces，Nanoscale，Carbon，Journal of Power Sources，ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Chemistry - A European Journal 等国际知名期刊上发表 SCI论文 32 篇，另合作发表 SCI 论文 60 余篇；论文共引用超过 3500 余次（Web of Science），H 因子 32。

• 王涛 南京航空航天大学
  王涛，南京航空航天大学材料科学与技术学院副研究员。2006 年于南京林业大学获得学士学位；2009 年和 2012 年于南京航空航天大学分别获得硕士和博士学位。2013 年至 2015 年，日本国立物质材料研究所博士后。长期从事新能源材料的结构设计与制备方面的研究，致力于开发适用于太阳能利用、燃料电池、锂空气电池等潜在的新型纳米功能材料。近年来发表 SCI 收录论文 160 余篇，被引用 8900 余次，H 指数 48。