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表面缺陷是导致钙钛矿太阳能电池效率降低的一个重要原因，有效的表面钝化是实现高效稳定器件的关键之一。准二维结构钙钛矿和三维结构钙钛矿的晶格匹配，同时其具有较高的热力学稳定性，并且制备简单，是钙钛矿表面钝化的一种常用方法。
目前表面准二维结构的制备一般采用在后处理过程当中加入带有大分子的卤素铵盐，原位形成层状结构。由于不同层数结构之间的形成能差距很小，卤素铵盐表面处理时钙钛矿的层数无法控制，在薄膜中会出现多种不同层数的结构。通过调控大分子和甲脒或者甲胺分子之间的比例可以调控准二维结构不同层数的比例，但是仍然无法做到精准控制。由于单层结构较高的带隙，薄膜表面单层结构过多可能会阻碍载流子传输，而多层结构较多可能会降低表面的钝化效果。因此通过精准调控准二维钙钛矿结构的方法来平衡表面钝化和电荷传输，有可能进一步提升器件的效率。
为了实现对准二维薄膜结构的精准控制，上海科技大学宁志军教授团队合成了2-噻吩乙胺硫氰酸盐 （TEASCN)，用于在Sn-Pb混合钙钛矿表面修饰。掠入射广角X射线散射（GIWAXS）和X射线衍射（XRD）结果表明，TEAI对钙钛矿后处理形成了单层结构，TEASCN后处理则先形成单层结构并在退火过程中转变为双层结构。 通过密度泛函理论模拟表明，与2-噻吩乙胺碘盐（TEAI）形成的单层结构不同，基于TEASCN的双层结构形成能更低，从理论上解释了双层结构的形成机制，为避免传统的碘盐分子处理带来的层数不可控问题提供了一种高效可控的方法。 与单层结构相比，双层结构在钝化钙钛矿的同时，有效降低了电荷转移势垒，实现载流子高效输运。时间分辨荧光光谱（TRPL）和瞬态光电流（TPV）结果证明，经过TEASCN处理的薄膜与电子传输层C60之间有良好的电子输运。因此，在不牺牲短路电流密度(JSC)的情况下，器件的开路电压(VOC)和填充因子(FF)都得到了大幅提高，实现了认证效率21.1%。锡铅混合结构窄带隙钙钛矿是叠层太阳能电池的核心，高效窄带隙钙钛矿太阳能电池的开发对于叠层钙钛矿太阳能电池的发展具有重要意义。 该工作合成了TEASCN盐，并利用该分子实现了准二维结构层数的精准控制，制备了层数均匀的双层结构薄膜，在有效钝化的同时实现了高效载流子传输，为钙钛矿太阳能电池器件性能提高提供了新的策略。此外理论计算揭示了双层结构的形成机制，对准二维钙钛矿结构的精准调控有借鉴意义。 论文信息 Quasi-2D Bilayer Surface Passivation for High Efficiency Narrow Bandgap Perovskite Solar Cells Danni Yu, Qi Wei, Hansheng Li, Junhan Xie, Dr. Xianyuan Jiang, Ting Pan, Hao Wang, Mengling Pan, Dr. Wenjia Zhou, Prof. Weimin Liu, Prof. Philip C. Y. Chow, Prof. Zhijun Ning Angewandte Chemie International Edition
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