on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">通过太阳光分解水制氢(H2)引起了越来越多的关注，因为它为零排放可再生能源发展提供了重要的碳中和技术。设计高效、长寿命的光催化剂是研究人员在过去几十年中扩大析氢 (HER)规模的重要任务，在载体上设计的单中心助催化剂为利用贵金属提供了一种具有成本效益的途径，但仍然非常需要以最小的催化剂负载量进一步提高性能。基于此，暨南大学朱明山、浙江工业大学郑华均和中国矿业大学毛梁等通过光化学{attr}3{attr}3229{/attr}7{/attr}将超低Pt助催化剂(0.26 wt%)稳定在六方ZnIn2S4纳米片(Pt SS-ZIS)的基面上，形成突起的Pt-S3四面体配位结构。在光照射下，催化剂上产生电子和空穴对并从h-ZIS内部迁移到表面。由于Pt-S的共价配位键，电子从相邻的S原子有效地注入到Pt单原子中，然后与吸附的质子{attr}3131{/attr}生成H2，h-ZIS中的空穴被TEOA消耗。与传统的缺陷捕获型Pt单点对应物相比，h-ZIS光催化剂上突出的Pt单点将H2析出产率提高了2.2倍，达到17.5 mmol g-1 h-1。实验结果与理论计算表明，Pt0.3-ZIS的高催化性能、长寿命以及H2生成速率的提高归因于于光催化HER中具有三重作用的原子突起状Pt原子：1.固定在h-ZIS上的单个Pt原子可以调整h-ZIS的能带结构，提供更大的还原驱动力；2.原子分散的Pt充当电子阱以加速电荷分离和传输；3.三维突起结构诱导有效的质子和物质转移到活性Pt位点和几乎呈热中性的ΔG*H。综上，Pt SS-ZIS中突出的单个Pt原子可以抑制电子-空穴对的复合并通过有效的质子传质产生尖端效应以优化H的吸附/解吸行为，从而协同促进反应热力学和动力学。Protruding Pt Single-sites on Hexagonal ZnIn2S4 to Accelerate Photocatalytic Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28995-1
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