on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电化学法将硝酸盐转化为氨是实现人工氮循环的一条很有前途的途径。然而，开发高效电催化剂是一个持续的挑战。基于此，南京大学金钟教授和左景林教授（共同通讯作者）等人报道了基于Zr6纳米团簇和氧化还原可逆的四硫富瓦烯（tetrathiafulvalene, TTF）衍生物分别作为无机节点和有机连接体，构建稳定和氧化还原活性锆（Zr）金属有机框架（Zr-MOFs），其中TTF连接物的高给电子性质使Zr-MOFs具有优异的导电性和还原能力。。在不添加任何额外还原剂的情况下，所制备的氧化还原活性Zr-MOFs可以原位还原贵金属前驱体，并实现超细贵金属纳米点（NDs）在MOFs（M-NDs/Zr-MOF，其中M=Pd、Ag或Au）上的均匀生长。高孔隙率的Zr-MOF具有良好的导电性，有利于传质过程。在含有500 ppm NO3-的0.1 M Na2SO4溶液中，作者评估了M-NDs/Zr-MOF电催化剂的硝酸盐还原{attr}3{attr}3222{/attr}0{/attr}（nitrate reduction reaction, NITRR）活性，与负载在炭黑（Pd）上的原始Zr-MOF或Pd纳米颗粒Pd-NPs-NPs/CB相比，NITRR的活性增强。实验测试发现，在M-NDs/Zr-MOF催化剂中，Pd-NDs/Zr-MOF表现出最高的电催化活性，提供的NH3产率为287.31 mmol·h-1·g-1cat.，法拉第效率为58.1%。值得注意的是，所提出的用于在氧化还原活性MOFs上原位生长金属NDs的界面还原成核方法可用于合成其他用金属活性物质修饰的氧化还原活性MOFs，用于不同的电催化应用。Interfacial Reduction Nucleation of Noble Metal Nanodots on Redox-Active Metal-Organic Frameworks for High-Efficiency Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia. Nano Lett., 2022, DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c00446.https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c00446.
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