<section style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">理解混合元素催化剂系统中的基本材料特性关系，对于提高可再生电化学能源技术的可行性至关重要。基于此，斯坦福大学Thomas F. Jaramillo和Michaela Burke Stevens（共同通讯作者）等人通过组合实验理论方法报道了对用于氧还原{attr}3128{/attr}（ORR）的高活性银-锰氧化物（Ag-MnOx）催化剂表面的性质和动力学的见解。在实验上，作者合成了混合良好的Ag-Mn共沉积薄膜，虽然在空气暴露和电化学测量中Mn表面迁移和氧化，但这些薄膜具有可测量的平整度和光滑度。
在0.1 M KOH中的循环伏安法表明，对于富含Ag的薄膜（70-95% Ag），在0.8 V vs. RHE下，比活性比纯Ag提高了10倍。为了进一步了解Ag-Mn系统，作者合成了单独的样品，其中少量Mn依次沉积在纯Ag薄膜（Mn@Ag）的表面上，范围从部分到全表面覆盖（低至0.3 nmMn cm-2geo-0.2 μgMn cm-2geo）。这些顺序沉积的Mn@Ag薄膜显示出与其共同沉积对应物相似的性能，表明类似的增强活性位点。此外，作者还利用密度泛函理论（DFT）计算出这种增强源自于这些材料表面的调谐d带，这是由于特定Ag和MnOx几何形状中电子结构的最佳杂交所致。总之，电化学测量、DFT计算、X射线吸收光谱和价带X射线光电子能谱表明，Ag和MnOx之间的协同电子相互作用产生增强的氧吸附，从而提高ORR活性，其中DFT突出显示Ag-MnOx界面位点最强。该工作展示了组合实验理论方法如何帮助设计具有增强电催化性能的电催化剂，并了解复杂混合金属金属氧化物表面的性质。Engineering metal-metal oxide surfaces for high-performance oxygen reduction on Ag-Mn electrocatalysts. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE00047D.https://doi.org/10.1039/D2EE00047D.
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