中大韩治际JACS:最高值!五核Fe2Na3红紫素光催化还原CO2

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在人工光合作用研究中,使用含量丰富的元素设计的分子光催化剂十分少见,但也极具挑战性。基于此,中山大学韩治际教授(通讯作者)等人报道了一种多金属Fe2Na3红紫素(1)配合物,其可在可见光照射下还原二甲基甲酰胺(DMF)中的CO2

实验测试发现,该光催化系统在120 h内实现了91%的选择性和2625±334次CO转化数,这是在没有额外光敏剂的非贵金属催化剂中报道的最高值。此外,紫外可见和电化学研究表明,该机制涉及随后的还原和质子化1生成[FeII2Na3((H)2PP)6]5-和[FeIII2Na3((H)2PP)6]3-作为CO2还原的活性光催化剂。

在设计中,有机染料配体收集可见光并将激发的电子转移到与还原CO2相对应的氧化还原活性Fe中心。因此,该工作为构建用于光驱动反应的多功能光催化剂提供了新的见解。

Combination of Organic Dye and Iron for CO2 Reduction with Pentanuclear Fe2Na3 Purpurin Photocatalysts. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c13081.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c13081.


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