CO2转化，纳米催化剂结构与微环境的相互作用动力学

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成果介绍

近年来，在追求低碳化社会的过程中，电催化CO₂转化作为一种很有前景的应用技术，引起了广泛的研究兴趣。通常，为了获得高的催化活性和选择性，人们设计了不同结构和组成的纳米催化剂。然而，纳米催化剂在运行/反应条件下发生的动态结构转变使得研究CO₂还原反应(CO₂RR)中存在的活性位点构型变得困难。此外，CO₂RR过程中纳米催化剂表面附近产生的反应微环境及其影响仍是一个有待研究的领域。

加州大学伯克利分校杨培东院士团队讨论了目前在研究表面反应位点及其周围反应环境作为一个整体的动态方面的认识和困难。进一步强调了结构转变和微环境对纳米催化剂催化性能的相互作用影响。此外，作者还提出了未来的研究方向，以控制纳米催化剂的结构演变，调整其反应微环境，以实现理想的催化剂改善电化学CO₂RR。相关工作以《The Interactive Dynamics of Nanocatalyst Structure and Microenvironment during Electrochemical CO₂ Conversion》为题在《JACS Au》上发表论文。

图文介绍

图1. CO₂还原条件下纳米催化剂结构转变示意图

在纳米催化剂的动态结构演化过程中，很可能同时发生纳米催化剂原子的溶解和再沉积、粒子的迁移和聚结以及原子表面重排。这一过程导致纳米晶体从一个明确的结构过渡到一个更加动态的结构。原位/现场表征对于更好地理解CO₂RR期间的催化活性位点至关重要。如图1所示，橙色、黑色和红色球体分别代表催化剂原子、碳和氧，带有灰色链的黄色球体表示为覆盖纳米晶体的配体。

图2. CO₂还原条件下催化剂的动态表面示意图

为了从分子水平上理解动态催化剂表面电催化CO₂转化，这对纳米催化剂来说往往更具挑战性，电催化剂的原位/现场表征，同时结合理论计算是解决这一挑战的关键。值得注意的是，研究者们应该评估催化剂的内在催化活性(例如，对CO₂RR产物的电流除以电化学活性表面积)，以关联催化性能和在CO₂电解过程中存在的催化剂的结构特性。