Edward H. Sargent院士Nat. Energy:Ag-Ru-Cu催化剂高效催化CO合成正丙醇

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电化学{attr}3226{/attr}2还原{attr}3133{/attr}(CO2RR)为储存间歇性可再生电力提供了一条很有前途的途径,但当前的CO2RR研究主要是在碱性/中性电解液中进行的,反应期间催化剂表面的局部pH值大于7,导致CO2通过碳酸氢盐/碳酸盐的形成而流失。

电化学CO还原反应(CORR)在CO2还原为CO之后,采用两步级联过程,克服了这一问题。在转化为C1-C3产品中,C3醇正丙醇(n-propanol)因其高能量密度和高辛烷值而特别理想。然而,目前通过CORR电合成正丙醇的选择性、产率和稳定性仍然很低,远远低于实际应用的要求。基于此,加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士(通讯作者)等人报道了一种使用计算筛选确定的催化剂,即银-钌共掺杂铜(Ag-Ru-Cu)催化剂。
通过实验测试发现,Ag-Ru-Cu催化剂具有高选择性、产率和稳定性,适用于正丙醇电合成。Ag-Ru-Cu催化剂同时促进了多种碳-碳偶联、稳定了C2中间体并促进了CO吸附,从而改进了正丙醇的电合成。
当利用该催化剂进行CORR合成正丙醇时,在局部电流密度为111±9 mA cm-2下,正丙醇的法拉第效率(FE)为37%±3%,在300 mA cm-2下进行正丙醇电合成时与总电流密度高于100 mA cm-2和100 h稳定时报告的值相比,提高了两倍以上。
作者进一步展示了在Ag-Ru-Cu催化剂上将正丙醇电合成的规模达到15 cm2时,其正丙醇FE值为36%±3%、C2+ FE值为93%,单次CO转化率高达85%。此外,作者还对该系统项目盈利能力进行了技术经济分析。
Efficient electrosynthesis of n-propanol from carbon monoxide using a Ag-Ru-Cu catalyst. Nat. Energy, 2022, DOI: 10.1038/s41560-021-00967-7.
https://doi.org/10.1038/s41560-021-00967-7.


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