on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">氢气作为一种高能量载体，被认为是传统化石能源的潜在替代品。电化学水分解是一种生产H2气体的绿色且有前途的技术，但由于碱性析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的缓慢动力学而受到严重阻碍；且目前Pt基和Ir基材料分别是最有效的HER和OER催化剂，但成本高、耐久性不足限制了它们的广泛商业化。为了解决这些问题，人们投入了大量精力来寻找用于整体水分解的新的具有成本效益和高性能的电催化剂。基于此，深圳大学刘琛课题组使用DFT计算设计了无定形/结晶CrOx-Ni3N异质结构，提出了一种新的CrOx活化原理，并通过碱性水分解的简便策略构建了在NF作为自支撑电催化剂上生长的CrOx-Ni3N异质结构。结晶Ni3N和无定形CrOx之间的协同效应可以显著调节电子结构并调节界面处的氧空位，从而通过最佳的氢吸附能和降低的水解离能垒加速碱性HER，在高电流密度下超过了商业Pt。此外，将CrOx-Ni3N催化剂重构为高活性Ni3N/Ni(OH)2已被证实促进动力学缓慢的水氧化。此外，得益于丰富的氧空位和大量的CrOx-Ni3N异质界面，CrOx-Ni3N异质结构纳米片仅需53 mV的低过电势就可达10 mA cm-2且具有36小时的长期稳定性，与商业铂相媲美。在突出的HER催化性能的推动下，CrOx-Ni3N异质结构纳米片被进一步评估为OER催化剂；用CrOx-Ni3N作为阳极和阴极组装的碱性电解槽仅需1.53 V的低电压就可达10 mA cm-2 ，并且在50 mA cm-2下具有500小时的出色耐久性。该研究结果突出了氧空位和界面调制催化剂的加速水分解性能，并为其他催化反应的先进异质结构的制造提供了启示。Oxygen Vacancies and Interface Engineering on A{attr}3223{/attr}rphous/Crystalline CrOx-Ni3N Heterostructures toward High-Durability and Kinetically Accelerated Water Splitting. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202106554
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