铀(U)作为一种重要的核燃料，普遍存在于放射性废水中，其半衰期长、毒性强，对环境造成严重污染。U具有从+3到+6的多种化合价，为氧化还原反应提供了可变的配位环境和潜在的催化性能。与过渡金属中的d电子类似，U中的活性5f电子能够激活惰性分子。因此，直接制备含U化合物作为高活性催化剂是使放射性废物变废为宝的有效策略。近日，西南科技大学竹文坤、何嵘和安徽师范大学刘研等构建了一种脉冲伏安法，直接在放射性废水中将U单原子锚定在{attr}3222{/attr}S2纳米片(U/MoS2)上，用于高效的碱性析氢反应。
受益于合成中的可控电化学还原，放射性废水中的铀沉积在MoS2纳米片上，具有精确的质量负载和对常见共存离子的高选择性。在这种情况下，铀以U(IV)单原子的存在形式分布在MoS2的S边缘(S-edge)位点和缺陷位点上。因此，对于碱性HER，U单原子的沉积显着提高了MoS2纳米片的催化活性。在1M KOH溶液和中性海水中，U单原子质量负载为5.2%的U/MoS2纳米片在10 mA cm-2的电流密度下分别显示出72 mV和196 mV相对低的HER过电位。更重要的是，在碱性HER过程中，水解离过程发生在U单原子上，并且OH-的高结合亲和力形成OH*；U-OH键中的H原子随后自发转移到相邻S边原子(热力学有利)，促进的水解离和优化的H*吸附都导致对U单原子的HER活性提高。Synthesis of Uranium Single Atom from Radioactive Wastewater for Enhanced Water Dissociation and Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107444
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