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将{attr}3227{/attr}2电化学还原为增值碳氢化合物和燃料(如,甲酸)为实现碳中和目标提供了一条途径。低毒、储量丰富的Bi基材料是甲酸盐电生产的优秀候选者,而对于大多数Bi基催化剂,其催化效率和选择性仍不足以满足工业ECO2RR的需求。有文献报道,异质结构工程在调节材料界面方面起着至关重要的作用,其促进了先进催化中的电子传输途径。
在此,南方科技大学陈洪和段乐乐等通过熔融碱辅助脱铝策略,成功合成了一种新型Bi2O3/BiO2异质结催化剂,并在电催化ECO2RR中表现出优异的结构动力学。
原位X射线衍射和拉曼光谱分析显示,所制备的Bi2O3/BiO2异质结构可以转化为新型Bi/BiO2莫特-肖特基异质结构。理论计算表明,Bi/BiO2的产生提高了对CO2和*OCHO中间体的吸附性能,甲酸盐优先在Bi/BiO2上生成,从而提高了其在ECO2RR过程中的甲酸盐选择性。
因此,该催化剂在较宽的电位窗口(-0.9 VRHE至-1.3 VRHE)中实现了大于95%的甲酸盐的高选择性以及-111.42 mA cm-2的最佳部分电流密度;Bi2O3/BiO2在-3.7 V的全电池电压下实现了-220 mA cm-2的电流密度和95.4%的高FE甲酸盐,并且在{attr}3135{/attr}过程中没有观察到明显的电流密度波动,以及FE甲酸盐几乎保持不变,这表明它具有出色的稳定性。
这是目前报道的性能最好的Bi基ECO2RR催化剂。这项工作报告了一种用于ECO2RR的新型异质结电催化剂的构建和对结构动力学的见解,这为合理设计用于ECO2RR及其他应用的高效异质结电催化剂提供了指导。
Bi2O3/BiO2 Nanoheterojunction for Highly Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04683
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