Angew. Chem. :膦酸酯/膦氧二分体分子添加剂用于高效率钙钛矿发光二极管

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金属卤化物钙钛矿发光二极管具有高效率、低成本、发光性质易于调节等优势,有望用于下一代光电器件。通过引入含有特殊官能团的有机小分子(例如{attr}3180{/attr}、膦氧基团等)作为添加剂,能够调控钙钛矿结晶行为和钝化缺陷,从而提高器件效率,但尚未有报道表明添加剂能够促进器件中载流子的辐射复合。


近日,中国科学院长春应用化学研究所秦川江研究员团队首次报道了兼具缺陷钝化和促进载流子辐射复合的膦酸酯/膦氧二分体(PE-TPPO)分子添加剂。结合静电势、磷谱和X射线光电子能谱表征结果,作者发现不同于膦氧基团,膦酸酯基团不能直接与钙钛矿组分相互作用,但能调节载流子复合。

经过对不同薄膜进行一系列光学表征,作者发现与采用不含膦酸酯基团的添加剂(TPPO、Cl-TPPO)修饰的钙钛矿薄膜相似,膦酸酯/膦氧二分体的膦氧基团能够抑制钙钛矿薄膜中低n值相的形成,钝化未饱和配位的铅缺陷,增强薄膜光致发光强度和均一性,降低非辐射能量损失,且对辐射复合行为影响很小。

而与未使用添加剂的基础器件相比,虽然不同添加剂均能提升器件效率,但作者发现采用膦酸酯/膦氧二分体添加剂修饰的钙钛矿发光二极管实现最高效率的电流密度明显降低,表明低电流注入下的载流子辐射复合得到增强。通过研究基础器件的载流子复合位置及不同器件的电致瞬态衰减特性,增强的辐射复合被认为来源于膦酸酯基团,其能够捕获从阴极注入的电子并吸引空穴,从而增大钙钛矿表面的局部载流子浓度。利用膦酸酯和膦氧基团对器件效率的协同增强作用,作者制备了最高外量子效率达到25.1%的准二维绿光钙钛矿发光二极管。

该研究表明合理设计添加剂分子结构对于提高器件效率至关重要,并为设计与开发多功能型钙钛矿添加剂提供思路,进而实现器件性能的更大突破。

论文信息:

Phosphonate/Phosphine Oxide Dyad Additive for Effici{attr}3224{/attr} Perovskite Light-Emitting Diodes

Dr. Chenyang Zhao,Wenping Wu,Dr. Hongmei Zhan,Wei Yuan,Dr. Hongxiang Li,Dr. Dezhong Zhang,Prof. Dapeng Wang,Prof. Yanxiang Cheng,Dr. Shiyang Shao,Prof. Chuanjiang Qin,Prof. Lixiang Wang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202117374


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