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量子计算和高密度信息存储等新兴领域的快速发展，对先进数据存储材料及相关新型磁性材料提出了更高要求。在磁性材料研究中，充分利用低维材料所具有的更大的平均磁矩和更强的磁各向异性特性，优化其内部磁系统的自旋排列，是获取新型结构的磁性材料有效策略之一。传统的思路是借助于调节边缘结构或缺陷工程来引入电荷载流子等外部作用，如何找到和挖掘材料的本征和固有铁磁性则具有重要意义，然而这也极富挑战。
近日，郑州大学的许群教授团队利用超临界二氧化碳（SC CO2）成功将钙钛矿结构的钛酸钡(BaTiO3)进行改造，制备了具有室温铁磁性的低维钛酸钡。实验发现，在不同CO2压力下，SC CO2可选择性地切断BaTiO3材料层间共价键，形成不同暴露晶面。磁性表征实验显示，相较于传统的制备方法，如氢气还原和机械研磨等处理方式，SC CO2处理所制得的BaTiO3材料展示出了更加优越的室温铁磁性。在此基础之上，团队成员通过实验和理论相结合的方式，对SC CO2处理后BaTiO3所产生的磁性进行深入探索。
Figure 1. Stripping diagram of non-vdW bulk BaTiO3. a) The process flow of SC CO2 stripping on bulk phase BaTiO3. b) Schematic diagram of the exfoliation of non-layered bulk materials to produce low dimensional nanosheets along the intrinsic exposed surface. 研究结果发现，SC CO2对材料所暴露的晶面起到决定性作用。对于BaTiO3材料，常规超声处理仅能形成低能表面（010），而经SC CO2处理可导致两个全新晶面的形成，分别是（001）和（110）面。进一步研究发现，随着SC CO2压力的增加，除展示的（110）面，BaTiO3的非晶化程度大幅增强，与此同时显示所制备BaTiO3表现出明显增强的室温铁磁性。DFT理论计算发现超声和低压CO2处理BaTiO3，其形成的表面只有在含有缺陷时才具有磁性，这些都属于外部诱导磁性响应；而高压SC CO2形成的（110）面则具有固有磁性。因此许群团队的研究证明借助CO2，可以突破传统制备模式开发具有固有磁性晶面的材料，这对理解材料的本征磁性具有重要意义。 Figure 2. TDOS and Spin charge density distribution of (110) surface. a) The TDOS and PDOS of (110) surface. b) Density of states of (110) surface with OV. (c-d) Spin charge density distribution of monolayer and multilayer structures. (e-f) Contour map of Spin charge density (Cut from the position of the blue line in the figure c-d, the red ball represents O atom). 论文信息： CO2-Induced Exposure of the Intrinsic Magnetic Surface of BaTiO3 to Give Room-Temperature Ferromagnetism Bo Gao, Dr. Song Xu, Prof. Qun Xu 文章的第一作者是郑州大学材料科学与工程学院的博士生高波，通讯作者是郑州大学许群教授。 Angewandte Chemie International Edition
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