化学所李玉良/山大薛玉瑞Adv. Sci.:选择性生长混合Nb-Rh氧化物/2D碳的高活性界面助力电催化制氢

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on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">活性位点的可定制电子分布是一种广泛认为是提高催化活性,及提供结构-性能关系机理见解的关键问题。基于此,中科院化学研究所李玉良院士和山东大学薛玉瑞教授(共同通讯作者)等人报道了一种选择性金属原子原位生长策略,在sp-/sp2-共杂化石墨炔(NbyRhOx/GDY)上构建具有不同NbyRhOx物种的混合金属原子的高活性界面。

作者利用石墨炔(GDY)的结构优势,通过水热{attr}3{attr}3223{/attr}1{/attr}在GDY表面(NbyRhOx/GDY)上实现了杂化金属原子NbyRhOx催化剂的明确、高活性界面。合成后的NbyRhOx物种均匀分布在GDY的表面上。GDY与金属物种之间优化的界面结构和强电子耦合效应可以进一步丰富活性位点并加速电荷转移,从而提高原始催化性能。
实验结果表明,双金属物种的不对称电子分布和配位环境的变化显着提高了NbyRhOx/GDY的电催化活性。在Nb/Rh比为0.23时,Nb0.23RhOx/GDY在碱性和中性条件下均实现了最佳的析氢{attr}3128{/attr}(HER)活性,在电流密度为10 mA cm-2下分别具有14和10 mV的低过电位,同时Tafel斜率超低,转化频率(TOF)和长期稳定性高,可与商用Pt/C(20 wt%)催化剂相媲美。
该研究中显示的这些结果代表了通过在不同载体上选择性地引入金属原子来设计新型催化材料的平台,该方法可用作扩展到其他催化系统的通用方法。
Selectively Growing a Highly Active Interface of Mixed Nb-Rh Oxide/2D Carbon for Electrocatalytic Hydrogen Production. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202104706.
https://doi.org/10.1002/advs.202104706.


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