通过计算和实验研究表明,{attr}3229{/attr}OOH相和中等自旋(IS)状态是实现用于析氧{attr}3137{/attr}(OER)的高效Co基电催化剂的关键因素。然而,根据热力学,一般的氧化钴在OER条件下会转化为CoO2相,从而延缓了OER动力学。基于此,韩国科学技术研究院(KIST)Hyung-Suk Oh和Keun Hwa Chae(共同通讯作者)等人报道了一种简单且可扩展的策略来制备具有保持Fe-CoOOH相和OER下IS状态的电极。在文中,作者通过硫(S)和铁(Fe)处理将钴泡沫(CF)电极转化为OER的高活性催化剂,目的是在OER条件下保持CoOOH相和Co基电极的状态。在碱性条件下,对修饰CF电极表面进行了重构,以容纳Fe-CoOOH物种。通过原位/operando拉曼光谱和X射线吸收精细光谱(XAFS)发现,随着外加电位的增加,修饰碳纤维电极中的Fe-CoOOH物种被保留,而没有转化为CoO2。此外,通过原位/operando近边X射线吸收精细结构(NEXAFS)观察了OER条件下Co基电极自旋状态的变化,所制备的CF电极在OER条件下从低自旋(LS)状态转换为中等自旋(IS)状态,并保持在该状态。同时,这些实验operando分析结果解释了所制备的CF电极OER活性的提高。总之,本文介绍的合成方法和operando分析是设计和实现大型电解系统氧化电极的可行途径。Electrode reconstruction strategy for oxygen evolution reaction: maintaining Fe-CoOOH phase with intermediate-spin state during electrolysis. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-28260-5.https://doi.org/10.1038/s41467-022-28260-5.
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