山大王朋EES: 有机金属卤化物钙钛矿负载Pt单原子,实现高效光催化酸性HER!

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负载型单原子催化剂能够充分利用贵金属,并具有优化的催化效率和最少的贵金属用量。对于光催化,有机金属卤化物钙钛矿因其在光电领域的卓越性能而成为负载型单原子催化剂的最理想的载体。然而,在有机金属卤化物钙钛矿上分散贵金属原子仍然是一个挑战。

基于此,山东大学王朋课题组通过自吸附和光还原策略制备了固定在FAPbBr3-xIx(FA = CH(NH2)2)钙钛矿载体上的单原子Pt(Pt/FAPbBr3-xIx),作为酸性条件下的析氢光催化剂

研究人员采用密度泛函理论(DFT)计算建立了理论模型,揭示了混合卤化物FAPbBr3-xIx钙钛矿表面的卤化物离子有利于为Pt原子提供均匀的锚定点。在DFT的指导下,在HBr/HI酸溶液中采用阴离子交换法制备了FAPbBr3-xIx载体材料,然后采用自吸附组装光还原法将单个Pt原子负载到FAPbBr3-xIx粒子表面。
所制备的Pt/FAPbBr3-xIx催化剂在模拟太阳光照射(AM 1.5G,100 mW cm-2,辐照面积为π cm2),具有4.50%的STH(太阳能制氢效率),H2生产速率达到682.6 μmol h-1(100mg)。
这项工作提出了一种卤化物离子配位单原子催化剂的设计策略,这有助于提高钙钛矿材料的光催化性能,并扩展了传统载体的范围和对单原子催化剂的研究。
Organometal Halide Perovskite Supported Pt Single-atom Photocatalyst for H2 Evolution. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D1EE03679C


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