郑大卢思宇AEM:非晶态CoP上的卤素掺杂碳点作为电催化剂助力整体水分解

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on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">设计一种稳定高效的析氢和析氧双功能催化剂(HER/OER)对水裂解制氢技术的发展具有重要意义。基于此,郑州大学卢思宇教授(通讯作者)等人报道了一种新型卤素(X=F、Cl和Br)掺杂碳点(CDs)修饰非晶态磷化钴(X-CDs/{attr}3223{/attr}P)电催化剂,可以通过选择X-CDs进行调控,使其具有海胆(urchin)、白皮松(Pinus bungeana)和Albizia julibrissin类型的结构。

作者通过磷酸化碳酸钴氢氧化物(CoCH)和X-CDs作为前体合成了一系列X-CDs/CoP电催化剂,而各种X-CDs的不同特性导致了不同的形成机制和最终结构。使用过渡金属磷化物(TMPs)/C异质结构阵列作为电催化剂,同时调整催化剂的几何结构和组分、提供丰富的活性位点、优化电荷转移以及具有异质结构界面的特殊协同作用,提供了优异的电催化性能。
实验测试发现,所制备的F-CDs/CoP/NF杂化阵列表现出优异的电催化性能。对于HER,实现10 mA cm-2的电流密度所需的过电势为16 mV,而对于OER,实现20 mA cm-2的电流密度所需的过电势为161 mV。
对于整体水分解,提供的10 mA cm-2电流密度需要1 M KOH中1.48 V的低电池电压。在经过100 h的稳定性测试后,催化性能的下降可以忽略不计,因此表现出优异的长期循环稳定性。密度泛函理论(DFT)计算表明,F-CDs/CoP催化剂的电催化性能提高是由于CoP和F-CDs的耦合界面优化了氢/氧吸附能,并增加了HER和OER双活性位点量,从而加速水分解动力学。该工作为合理设计性能优异的过渡金属磷化物电催化剂提供了指导。
Halogen-Doped Carbon Dots on Amorphous Cobalt Phosphide as Robust Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202102573.
https://doi.org/10.1002/aenm.202102573.


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