过氧化氢(H2O2)是一种绿色氧化剂，不会产生有害残留物，具有许多应用(包括化学合成、纸浆、造纸工业和水处理等)，故过氧化氢(H2O2)的重要性在全球持续增长。电催化2e-氧还原反应(ORR)形成H2O2对于高H2O2产率至关重要。然而，大多数遵循2e-途径的选择性电催化剂包含本质上稳定性低的含碳有机材料，从而限制了它们的商业应用。基于此，蔚山国立科学技术研究所(UNIST)Seungho Cho、Ji-Wook Jang和Hu Young Jeong等首次将层状双氢氧化物(LDHs)用作无机基质，开发的LDH催化剂表现出接近100%的2e-ORR选择性。在不同Co比例的LDHs中，(10-2Co)-MgAl LDHs作为O2还原为H2O2的高选择性催化剂，与高性能光阳极2m-LDH/Ni/eu@nfOP集成的两室光电化学系统在24小时内催化产H2O2浓度可达108.2 mM cm-2PA，其太阳能-化学转化效率约为3.24%，是所有已报道系统中最高值。此外，研究人员使用DFT计算，根据*OOH形成过电位和*O和OOH-之间的自由能隙确定高H2O2选择性的活性位点可能存在于(012)平面中。此外，实验表明ORR的产物选择性可能与(Co)-MgAl LDH催化剂中Co原子位点与各种金属比例的配位有关，故研究人员通过计算基于对阳离子比例的精确控制，发现低密度的Co位点会影响能隙，避免Co团聚可以提高2e-ORR的选择性。该方法有望将地球上丰富的LDH催化剂用于H2O2生产和其他相关应用的关键部件。Selective, Stable, Bias-Free, and Efficient Solar Hydrogen Peroxide Production on Inorganic Layered Materials. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202110412
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