on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于赤铁矿基电催化剂(EC)和用于析氧{attr}3127{/attr}(OER)的光电催化剂(PEC)具有成本低和良好的化学性质,开发前景十分广阔。然而,较短的带隙以及相对较长的光穿透深度限制了赤铁矿光阳极的效率。这些缺点可以通过许多策略来克服,包括电极的纳米结构、添加助催化剂和结合等离子体纳米粒子。基于此,武汉大学陈胜利和伦敦帝国理工学院D. JasonRiley等通过简单的退火和滴涂策略制造了一种含有Vo和AuNSs的赤铁矿基双功能催化剂,用于碱性介质中的EC和PEC水氧化。在氧空位和金纳米颗粒的协同作用下,赤铁矿具有优异的OER电催化性能,在电流密度为10 mA cm-2时仅需281 mV的低过电势。密度泛函理论(DFT)研究表明,Vo的覆盖率控制着表面Fe位点的d带中心,OER性能与Vo覆盖率显示出火山关系;在具有低Vo覆盖率的赤铁矿上添加金纳米颗粒将含氧中间体的吸附强度提高到最佳点并增加OER活性。对于光电催化,研究人员基于催化理论发现氧空位提高了体电导率和表面催化,并在高光强度下表现出降低的活化能。AuNSs通过费米能级平衡提高了载流子浓度和优化了HEI机制,表面催化补偿了Vo引起的界面复合的负面影响,对PEC性能起到协同增强作用。该工作不仅提高了电催化活性,抑制了光生电子和空穴的复合,而且详细证实和解释了氧空位和金纳米颗粒在赤铁矿基催化剂中的作用,为赤铁矿基催化剂的设计和改性指明了一条可行的途径。Unravelling the Synergy of Oxygen Vacancies and Gold Nanostars in Hematite for Electrochemical and Photoelectrochemical Oxygen Evolution Reaction. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.106968
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