on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">目前，通过水电解的阴极析氢反应(HER)大规模生产高纯度绿色氢是广泛使用的方法。迄今为止，铂基催化剂虽然成本高、储量小，但仍是酸性溶液中最先进的HER电催化剂。然而，由于额外的水离解步骤的反应动力学缓慢，它们在碱性和中性电解质中的HER效率仍然相对较低。在这方面，开发具有类Pt活性及更高活性的低成本pH通用HER催化剂是该领域的核心。基于此，武汉理工大学寇宗魁、多伦多大学Tao Peng和洛阳师范学院冯勋等将Ru纳米粒子与富含缺陷的氮磷共掺杂碳纳米片(Ru/d-NPC)进行界面键合，显著加速了析氢反应(HER)的动力学。因此，该催化剂分别在碱性、中性和酸性电解质中电流密度达10 mA cm-2时仅需23 mV、61 mV和68 mV的超低过电位，证明了Ru/d-NPC催化剂优异的pH通用HER活性。与基准Pt/C催化剂(320 mA mgPt-1)相比，碱性条件下Ru/d-NPC催化剂的质量活性(639.9 mA mgRu-1)提高了2倍，同时在所有pH条件下保持出色的稳定性。此外，实验证明Ru/d-NPC界面处的Ru-N键增强了金属-载体的相互作用并调节了Ru的电子结构，优化了活性Ru物种的内在HER动力学。更重要的是，密度泛函理论(DFT)计算表明，碳中的N和P掺杂剂降低了Ru的d带轨道(它们的化学键产生了强烈的电子相互作用)。该研究结果提供了对支持纳米催化剂系统的HER机制的关键理解，以及用于将活性纳米催化剂与选定的合适底物进行界面键合的合成方法。{attr}3221{/attr}nodispersed Ruthenium Nanoparticles Interfacially Bonded with Defective Nitrogen-and-Phosphorus-Doped Carbon Nanosheets Enable pH-universal Hydrogen Evolution Reaction. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121095
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