on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">强金属-载体相互作用(SMSI)效应对于提高金属催化剂的活性和耐久性十分具有吸引力。钯(Pd)比铂(Pt)具有更大的保留(2-3倍)、类似的电子结构和化学性质,被认为是大量重要化学{attr}3129{/attr}的潜在催化剂。以氧还原反应(ORR)为例,Pd的电化学性能仍然勉强与Pt催化剂相当,因为(1)Pd表面由于其较高d-带中心;(2)Pd基催化剂在燃料电池恶劣的运行条件下比Pt基催化剂具有更大的电化学溶解度。因此,Pd基催化剂的催化稳定性和活性不足会导致长期燃料电池条件下ORR性能下降。基于此,河北工业大学李兰兰副研究员(通讯作者)等人报道了载体中的强极性键可以显着提高Pd纳米颗粒(NPs)的电催化氧还原活性和耐久性。作者通过简单的两步方法将O-B键引入不同浓度的多孔氮化硼(p-BN),以获得氧掺杂的多孔氮化硼(p-BNO)载体。与具有共价C=C键的C载体和具有极性共价N-B键的h-BN载体(电负性:B=2.04,N=3.04)相比,具有强极性O-B键(电负性:B=2.04,O=3.44)的p-BNO载体负载的Pd NPs(~4.4nm)具有优异的ORR性能。正如预期的那样,O-B位点既可以作为锚定Pd NPs的活性位点,也可以作为激活Pd催化剂的丰富表面供体,从而促进ORR过程。得益于O-B到Pd NPs的定向电子转移,新开发的Pd/p-BNO催化剂在碱性和酸性介质中表现出比市售Pd/C({attr}3222{/attr}m.Pt/C)更好的ORR催化活性。优化后的Pd/p-BNO在0.90 V (vs.RHE)下的质量比活性和表面比活性比商业Pt/C催化剂高出近1.9倍和2.2倍。同时,极性键引起的强键合效应有效地提高了Pd/p-BNO的稳定性。该工作证明了极性化学键在载体诱导SMSI效应方面的重要作用,可能为设计优异的多相催化剂开辟新的机会。Polar bonds induced strong Pd-support electronic interaction drives remarkably enhanced oxygen reduction activity and stability. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121020.https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121020.
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