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近日,江南大学化学与材料工程学院联合香港中文大学化学系在英国皇家化学会旗舰期刊 Chemical Science 上发表题为“Engineering proteinaceous colloidosomes as enzyme carriers for efficient and recyclable Pickering interfacial biocatalysis”的论文。该工作巧妙地利用玉米醇溶蛋白在不同溶剂中溶解度的变化和胶体颗粒在水油两相界面的自组装,以 Pickering 乳液为模板,设计并制备了一种载有脂肪酶的磁性疏水蛋白质基胶囊体(Colloidosomes);在此基础上,进一步构建由这种胶囊体稳定的油包水型 Pickering 乳液,实现了脂肪酶在水油界面的高效催化和循环使用。该工作不仅为亲水型天然大分子的疏水化和功能化提供了新策略,也为打造绿色高效生物制造平台拓展了新思路。
研究背景
酶是一种高效、绿色的生物催化剂,不仅能精确地执行和调控生物体的机能代谢,而且可以高效地催化多种两相化学反应。但是,酶催化两相反应仍然存在反应界面积小、酶活性下降快,以及回收再利用难等问题。通过将酶固定在具有乳化性能的胶体颗粒,并进一步构筑 Pickering 界面催化体系,可以兼具固定化酶(保护酶的活性,易于回收)与 Pickering 乳液界面效应(乳液界面面积大且稳定性高,底物传质距离短)的优点,因此近年来依托于 Pickering 乳液为平台的酶催化两相体系得到了广泛的研究。其中,油包水(w/o)型 Pickering 界面催化体系以易于底物交换、产物与催化剂分离的优势而备受关注。然而,酶通常溶于水相,使一般的固定化过程需要在水环境中进行,载体也相应地较为亲水。受限于Pickering乳液的稳定机理,目前大多数载酶粒子制备的 Pickering 界面催化体系都是水包油(o/w)型。因此,设计并构建可以制备 w/o 型 Pickering 乳液的载酶粒子将有助于推动 Pickering 界面催化技术在两相催化反应中的全面应用。
论文简介
该载酶蛋白质基胶囊体通过 Pickering 乳液模板法制备。首先,以溶解有酶的玉米醇溶蛋白的乙醇水溶液为中间相,制备油包醇水包油的双重乳液,该乳液的最外层界面由疏水型二氧化硅纳米颗粒稳定;随后,以该双重乳液为模板,利用玉米醇溶蛋白溶解度在醇水介质中的变化,通过移除乙醇,使蛋白质沉析成为胶囊体骨架,并实现酶包封于蛋白质骨架之中。疏水型二氧化硅纳米颗粒在胶囊体表面的自组装成功地改变了蛋白质基胶囊体的表面润湿性,为实现 w/o 型 Pickering 乳液的制备提供了可能。此外,采用植物来源的蛋白质作为酶的载体,能够将其生物相容性好,生物可降解等优点赋予绿色催化领域,同时也拓展了生物大分子材料的应用范围。最后,在载酶胶囊体设计过程中,将绿色、便捷的磁响应回收思路纳入其中,通过将磁性四氧化三铁纳米粒子共封装在胶囊体中,解决了载酶胶囊体回收难、重复利用率低的问题,成功地构建了一种环境友好、高效可回收的 Pickeirng 界面酶催化平台。
江南大学化学与材料工程学院蒋航博士、硕士研究生胡晓峰为文章共同第一作者。江南大学李云兴副教授和香港中文大学魏涛教授为文章通讯作者。
▲ | 图 1. 蛋白质基胶囊体的共聚焦扫描显微镜和扫描电子显微镜照片 |
▲ | 图 2. 蛋白质基胶囊体稳定的 w/o 型 Pickering 乳液的微观结构与磁响应现象 |
▲ | 图 3. 载酶磁性蛋白质基胶囊体构建的 w/o 型 Pickering 界面催化过程与效果 |
论文信息
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Engineering proteinaceous colloidosomes as enzyme carriers for efficient and recyclable Pickering interfacial biocatalysis
Hang Jiang,‡ Xiaofeng Hu,‡ Yunxing Li,* (李云兴, 江南大学) Cheng Yang and To Ngai* (魏涛, 香港中文大学)
Chem. Sci., 2021
http://doi.org/10.1039/D1SC03693A
江南大学主要作者介绍
2019 年博士毕业于香港中文大学化学系,导师魏涛教授 (Prof. To Ngai),现就职于江南大学化学与材料工程学院。研究兴趣包括:无机纳米颗粒的制备、响应型微凝胶颗粒的合成与应用、生物基胶体颗粒的制备、新型 Pickering 乳液及微胶囊的构建与应用,已在 Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Commun., Langmuir 等著名国际期刊发表论文十六篇,其中 ESI 高被引论文一篇。
江南大学
江南大学化学与材料工程学院 2019 级硕士研究生,研究方向为 Pickering 乳液的制备与应用。
江南大学
2011 年 6 月博士毕业于南京大学,2017 年 11 月至 2019 年 2 月在香港中文大学化学系魏涛教授课题组做访问学者和研究助理,现就职于江南大学化学与材料工程学院。研究兴趣包括:Pickering 乳液的制备与应用、胶体颗粒的功能化与自组装、新型防晒剂和防晒产品的开发;已经在 Chem. Sci., Chem. Commun., Macromolecules, Langmuir 和 J. Colloid Interface Sci. 等著名期刊发表论文四十余篇;申请中国发明专利 13 项且已有 4 项授权。
香港中文大学
2003 年博士毕业于香港中文大学,现就职于香港中文大学化学系,任香港中文大学理学院助理院长(研究)。同时担任四川大学、山西大学、江南大学荣誉客座教授,2018 年当选为英国皇家化学会会士(FRSC), 中国化学会胶体与界面化学专业委员会委员。课题组主要研究领域包括:高分子、胶体、软物质的设计及其相互作用表征,纳米粒子的合成与自组装,自组装理论与方法研究,Pickering 乳液制备和应用,生物骨材料和涂层应用等,已在 Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Biomaterials, Macromolecules 等著名国际期刊发表论文 150 余篇,受邀为英国皇家化学会 RSC 出版集团撰写了著作《Particle-Stabilized Emulsions and Colloids: Formation and Applications》。

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