引言

磁性材料中的反常霍尔效应 (AHE) 由于其丰富的物理机制和在自旋电子器件中的潜在应用而受到广泛关注。而且在一些特殊的异质结体系中经常会由于表面或界面效应的存在诱导出 AHE 的符号反转行为，比如典型的体系[Co(3Å)/Pd(5Å)]_n。这是非常有趣的行为并且拓宽了 AHE 未来的应用范围，但是由于体散射、表面散射和界面散射总是共存于异质结构中，因此对于它们在 AHE 符号反转行为中所起到的作用总是存在争论，完全排除它们之间的影响是一个挑战。同时在这种体系中会出现不同于常规 ρ_AH = aρ_xx + bρ_2xx 标度律的 ρ_AH= cρ_{n xx}（n>2）的标度律。这使得 AHE 的机制变得更加复杂。因此，如果在没有界面效应的单一物质体系中寻找到这种 AHE 符号反转行为，那么对于揭示其内在机制是很有意义的。

正如早期理论所预测的那样，强的表面效应可能会导致颗粒膜出现 AHE 符号反转现象。然而，单一物质颗粒膜很少观察到这种行为，这是因为当前制备方法所得到薄膜的致密结构和大尺寸分布的不规则圆柱形颗粒抑制了表面效应。此外，由于颗粒的大小不够均匀，薄膜的性质只是一个平均效应，而不是依赖于尺寸的特征行为，这可能会掩盖该效应。在这项工作中，本课题组发展了一种低能团簇束沉积（LECBD）技术来制备由非常均匀的球形团簇组装的 Ni_0.8Fe_0.2 纳米结构薄膜。单分散团簇的大表面体积比和团簇组装膜的疏松结构大大改善了表面效应。而且团簇薄膜具有良好的形状稳定性和窄的尺寸分布，消除了粒子形状的影响，揭示了尺寸依赖性表面效应对 AHE 的调控作用。通过将 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜中的团簇尺寸减小到特征尺寸 16.17 nm 时得到了 AHE 由正向负的符号反转。有趣的是，本文还通过调节温度观察到了特征尺寸组装薄膜的符号反转行为。基于已有的和修正的标度律确定了 AHE 的符号反转归因于体散射机制和表面散射机制之间的相互切换以及共存。同时温度和尺寸相关的磁电阻（MR）在特征尺寸以下也表现出显著的转变，这进一步证实了 AHE 的转变机制。本工作为调节 AHE 提供了一种有效的方法，以促进其机理的研究以及在自旋电子纳米器件中的应用。相关工作以“The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni_0.8Fe_0.2 nanostructural films”为题发表在  Nanoscale 上，并被选为当期封面论文（front cover）。

亮点一：本文利用低能团簇束沉积技术制备了非常均匀的球形团簇组装的 Ni_0.8Fe_0.2 单一物质纳米结构薄膜，利用单分散团簇的大表面体积比和团簇组装膜的疏松结构大大改善了表面散射效应，从而在单一物质中观察到了 AHE 的符号反转现象，实现了之前的理论预言。

亮点二：对现有的标度定律进行了一定的修正，进而通过拟合发现了体散射机制和表面散射机制之间的相互切换引起了 AHE 的符号反转。

亮点三：之前的理论也有预言如果能够将 Ni_0.8Fe_0.2 团簇组装为单畴和单分散的，那么其磁电阻会有显著增强。本文发现在 Ni_0.8Fe_0.2 团簇的特征尺寸以下不仅仅观察到了 AHE 的符号反转行为，同时观察到了磁电阻的显著增大。显然我们验证这一预言，并发现该现象是由主导散射效应从体内到表面的转变所引起的。

AHE 测试结果如图 1 所示，可以发现团簇尺寸大于 16.17 nm 的 AHE 的符号为正（Fig. 1a-c），这与先前报道的通过其他技术制备的 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜的符号相同。有趣的是，当团簇尺寸为 16.17 nm 时，ρ_AH 的符号随着温度变化开始从正反转为负（Fig. 1d）。当团簇尺寸减小到 16.17 nm 以下后 ρ_AH 的符号完全变为负（Fig. 1e 和 Fig. d），因此 16.17 nm 便可称之为特征尺寸 d_c。Fig.1g 和 Fig.1h 分别展示了 ρ_AH 随着温度变化和尺寸变化的转变行为。结果清晰地表明特征尺寸 d_c 以下 AHE 出现了显著的转变。

在图 2a 中分别使用 AHE 标度律 ρ_AH = aρ_xx+bρ_{2 xx} (体散射)和 ρ_AH = cρ_{n xx} (表面散射)拟合了团簇尺寸大于和小于特征尺寸 d_c 的 Ni_0.8Fe_0.2 薄膜。而特征尺寸 d_c 组装的薄膜则采用 ρ_AH = aρ_xx+bρ_{2 xx}+ cρ_{n xx} 这一修正后的标度定律进行拟合，结果表明特征尺寸组装的薄膜内确实存在着最激烈的体散射与表面散射竞争，并导致温度也可诱导出符号的反转。因此绿色和蓝色区分别表明薄膜的主导散射机制为体散射和表面散射，而两个区域中间的浅蓝色区则是体散射到表面散射的过渡区。图 2b 展示了提取表面散射贡献后所有样品的拟合曲线，斜率的变化再次证实了特征尺寸处散射主导地位的改变。

最后，磁电阻(MR) 测试再次证明散射效应的转变。图 3a-c 的结果清晰地显示团簇尺寸大于 d_c 的 MR 数值较低，并且非常接近。图 3d-f 显示当团簇尺寸小于d_c 时 MR 数值开始突然大幅增加，并且增加幅度越来越明显。之前的研究表明表面散射效应主导的体系会导致磁电阻的明显增加，图 3 的结果清晰地验证了体散射到表面散射效应的转变。C. de Araujo 等人预测，如果团簇为单分散和单畴态，则团簇组装薄膜的 MR 效应将显著增强。本文发现 Ni_0.8Fe_0.2 团簇薄膜中散射效应的转变尺寸与磁畴结构的转变尺寸一致。因此通过 MR 的测试不仅验证了团簇尺寸减小时散射效应的转变，同时在团簇体系实验中实现了理论预测。

总之，通过低能团簇束流沉积技术制备了不同团簇尺寸组装的 Ni_0.8Fe_0.2 单一物质薄膜。结果显示当团簇尺寸减小到 16.17 nm (dc) 的特征尺寸时薄膜中的反常霍尔效应出现了符号反转行为。这种异常现象归因于主导散射机制从体内到表面的转变。独特的软着陆特性和单分散团簇拥有的大比表面积为这种转变提供了可能。此外，温度和尺寸相关的磁电阻在特征尺寸以下也呈现出显著的变化，这再次验证了散射效应的转变。该工作在表面工程调控 AHE 的方向上进行了一些努力，希望可以抛砖引玉，拓宽 AHE 在自旋电子器件中的应用。

<li>

The sign reversal of anomalous Hall effect derived from the transformation of scattering effect in cluster-assembled Ni_0.8Fe_0.2 nanostructural films
Ning Jiang, Bo Yang, Yulong Bai, Yaoxiang Jiang and Shifeng Zhao*(赵世峰，内蒙古大学)
Nanoscale, 2021,13, 11817-11826
http://doi.org/10.1039/D1NR02313F

赵世峰 教授

内蒙古大学

内蒙古大学教授，博士生导师。2008 年获得南京大学博士学位，师从王广厚院士，2008-2011 年在南京大学固体微结构国家重点实验室从事博士后工作。现任内蒙古大学稀土微纳米材料实验室主任。获内蒙古杰出青年基金，内蒙古青年创新人才奖，内蒙古自然科学二等奖，入选内蒙古新世纪 321 人才第一层次。主持国家自然科学基金面上项目、地区基金、内蒙古自治区关键技术攻关计划等。长期从事团簇物性、多功能复合薄膜物性、介电储能、光伏效应、电卡制冷等研究。在 JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A, ACTA MATERIALIA，APPLIED PHYSICS LETTERS, SCRIPTA MATERIALIA, NANOSCALE, CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL, THE JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C 等期刊上发表 SCI 论文 90 余篇。