中科院上海高等研究院陈为研究员团队将MOFs材料ZIF-8中Zn节点通过离子交换的方式部分替换成Sn节点后，其电催化CO2还原性能得以大幅提升。

沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs），由于其固有的孔隙吸附特性，能够构建出局域高CO2浓度环境，为低浓度CO2介质中进行有效CO2电还原提供了可能，近年来受到越来越多的关注。尽管ZIFs中配位不饱和的金属节点、功能化的有机官能团和周期性缺陷均有可能作为CO2电化学还原的活性位点，但其CO2电还原活性均较低。Dou等人采用具有强供电子特性的1,10-菲咯啉分子对ZIF-8进行配体掺杂，实现了高选择性电还原CO2为CO。然而，ZIF-8中关键金属节点（Zn节点）具有较低的电还原能力，抑制了电荷向吸附活性位的快速传递，这是ZIF-8低CO2还原活性的根本原因。

鉴于此，研究团队通过离子交换的方式，将具有高还原活性的Sn节点引入到ZIF-8中，即对Zn节点进行了部分替换。Sn节点的引入不仅进一步增强了CO2的吸附富集能力、增大了电化学活性面积，而且促进了电子在ZIF-8骨架结构与固-液界面间的快速传递。更为重要的是，Sn节点中的二价态锡（Sn2+）诱导了中间物种*OCHO的生成，使得CO2高效转化生成甲酸。Sn节点修饰、改性后的ZIF-8催化剂获得了优异的电催化活性和甲酸法拉第效率，这为拓展MOFs材料在CO2电还原中的应用提供了新思路。

论文信息：

Induced CO2 Electroreduction to Formic Acid on Metal-Organic Frameworks via Node Doping

Wenhao Geng, Wei Chen, Guihua Li, Xiao Dong, Yanfang Song, Wei Wei, Yuhan Sun

文章第一作者为博士研究生耿文浩

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202001310

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