氨作为一种丰富而廉价的资源，在材料的氮化过程中被广泛应用。目前已有的一些研究表明在氨处理过渡金属氧化物（TMO）过程中，不仅会形成大量的氧空位（OVs）也有一些N原子掺杂到TMO晶格中。但是，该机制仍然缺乏基本的理解。因此，深入研究高温氨处理对催化剂活性位点的认知是至关重要的。近日天津大学张兵教授团队以WO₃为例，深入报道了TMO在氨处理过程中的逐步变化。他们揭示氨分子中的H和N原子可以在WO₃中提取O原子以逐步生成H₂O，N₂，N₂O和NO。同时，WO₃则分步转化为WO_3-x和WN。基于这种机制，他们设计了一种通用的低温氨辅助还原策略以合成不含N掺杂的富氧缺陷TMO。令人兴奋的是，由于氧缺陷存在，所制备的富含氧缺陷的蓝色WO_3-x多孔纳米棒（OBWPN）在CO₂光还原制备CH₄的{attr}3120{/attr}中显示出很棒的催化性能，CH₄产率高达45.7 ± 1.3 μmol g⁻¹h⁻¹。这项工作不仅提供了氧化物氨处理的基本机制，也为具有高催化性能的富含OV的TMO的设计开辟了新的视角。

图片来源：Chem

亮点解析：

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结合实验和理论研究揭示OV形成机制

1. 建立一种通用的低温氨辅助还原策略，用于在TMO中无N掺杂的创建OV

2. 制备了一种高活性的WO3-X催化剂，在无牺牲剂的光CO2转化制备甲烷的反应中具有高活性。