▲第一作者：Ning Li, Xiangdong Guo；通讯作者：Xiaoxia Yang, Qing Dai, Peng Gao

第一单位：国家纳米中心

DOI：10.1038/s41563-020-0763-z

在二维范德华材料（如六方氮化硼（h-BN））中的双曲声子极化子（hyperbolic phonon polaritons, HPhPs）可被用来限制和操纵深亚波长纳米级的光。使其在诸如亚衍射成像，表面增强红外光谱，纳米激光，集成光路等领域有重要的应用。在单层六方氮化硼（h-BN）中的HPhPs被认为具有超高的限制效应。同时单层h-BN内的余辉带（Reststrahlen band, RS）会在Γ点消失，这与多层h-BN中的余辉带的性质截然不同。然而，由于光-极化子波矢间较大的错配度和衬底的影响，目前对于单层h-BN中的原始HPhPs的定量测量仍很难实现。同时相应的理论模拟计算在计算单层h-BN的光学性质时也常出现问题。因此直接在悬浮的h-BN中测量HPhPs，并揭示其內秉性质非常重要。

在该工作中，作者主要利用扫描透射电子显微镜（STEM）中的单色电子能量损失谱（EELS，能量分辨率约为7.5 meV）来测量悬浮的单层h-BN和10nm厚的h-BN中的HPhPs。其中10nm厚的h-BN薄片几乎覆盖整个上RS波段。极化子的色散可直接从EELS谱中得到，从而可确定h-BN片中的表面HPhP模。作者还发现，单层h-BN中的声子极化子表现出较高的限制性（自由空间中光波长是其限制波长的487倍以上）和超低的群速度（低至约10^-5c）。并且该工作在实验上证实了当单层h-BN中的RS消失时，存在高质量的HPhPs。

● 图一 在宽动量范围内测量h-BN的振动光谱

（a） 扫描透射电子显微镜中的电子能量损失光谱的示意图。从上到下：电子束（灰色圆锥体）聚焦在h-BN样品（橙色薄片）上，获得的h-BN衍射平面由黄色，浅绿色和蓝色六边形给出，分别对应于一阶到三阶BZ。红色箭头表示h-BN倒数空间中的Γ–M–Γ和Γ–K–M–K–Γ方向；光谱仪简化为弯管，并且EELS光谱仪显示在EELS检测器上。

（b） h-BN薄片的原子分辨的高角度环形暗场（HAADF）图像，展示了h-BN的高质量水平和在60 kV（高于1.07Å）下的高空间分辨率。比例尺：0.5 nm。

（c） 动量空间中从Γ到M的h-BN薄片的声子色散曲线，色标显示的EELS强度为任意单位。灰色曲线为通过密度泛函理论计算得到的声子色散曲线。

● 图二 10nm厚的h-BN薄片的EELS。

（a）在h-BN薄片的内部（Sample，品红色虚线）和外部（Aloof，青色虚线）两个位置获取的EELS光谱。插图为10 nm厚的悬浮h-BN纳米片的示意图。电子束（黑色箭头）垂直入射到h-BN平面上，并激发沿样品传播的声子极化子。

（b）和（c）分别为在h-BN薄片上不同位置获取EELS数据，其中（b）为实验数据，（c）为模拟数据。品红色和青色分别用于区分样品内部和外部获得的光谱。紫色，红色和棕色虚线分别显示SM0-S（低q），SM0-S（高q）和LO模式。左峰和中心峰之间的差异在a的插图中示意性地显示。

（d）由图（b）计算出的h-BN的色散关系，色标显示的EELS强度为任意单位。绿线是有限元法（FEM）模拟。分散型近场光学方法（s-SNOM）的典型波矢量检测范围由紫色虚线矩形表示。三个白色虚线表示h-BN的TO，LO和SO声子能量。

● 图3 单层h-BN的EELS谱

（a） 沿垂直于样品边缘的线获取的EELS光谱。 左上插图为半无限单层h-BN中的波导模式的示意图。 黑色箭头表示电子束。 波导模式以半圆形波阵面从电子束的位置扩散开来。 M0和SM0模由红色和紫色箭头表示。 右上方的插图为所测量的单层h-BN样品的原子级分辨的HAADF图像，其中亮点为N和暗点B，并在图中标出。 比例尺：0.5 nm。

（b） 与（a）相对应的单层h-BN薄片的模拟EELS光谱。 品红色和青色分别用于区分样品内部和外部获得的光谱。

● 图四 单层h-BN中的超慢群速度

（a） 声子极化子在具有不同厚度的h-BN薄片中的扩散。 带有误差线的点表示实验数据，实线对应FEM模拟曲线。 单层h-BN的红色方块是从未卷积的模拟光谱中的M0模式中提取的。 带有误差线的红色圆圈是从图3a中的HPhPs提取的。 误差线是EELS实验数据的提取偏差。

（b）  计算的基模群速度（即，半无限单层和厚度为116 nm的h-BN薄膜的M0；具有天线结构的10nm厚度的h-BN的SM0-S ），是由等式ν_g=∂ω/∂q从（a）中的极化子色散获得的。y轴上的误差线与（a）中的误差线相同。x轴方向的误差线是通过使用误差传播规则从y轴方向计算所得。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-020-0763-z